1964年，李小龙在全美空手道大赛中击败蝉联三届冠军的罗礼士，夺得冠军，继而应邀在加州长滩国际空手道大赛开幕式上表演蒙目截击、寸拳等绝技，引起轰动。

正逢一家影视制作公司筹拍一部功夫连续剧，于是立即联系李小龙试镜。 这一年的李小龙二十四岁。虽然在试镜中，他笑着承认自己被小宝宝吵得三晚没睡觉了，但是镜头中的他，仍然精神抖擞，气度非凡。

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这次试镜中，李小龙表达了自己对中国武术的分析：

这部电视剧最后未能开拍，但是试镜为他争取了《青蜂侠》中加藤的角色。1966年6月，李小龙第一次出现在美国荧屏上

《青蜂侠》是一部每集半小时的连续剧，维持了30集，终因收视率不理想而搁浅。但是，作为配角的李小龙以出色的武术功底，风头远远胜过主角，几乎所有观众都记住了他的名字。因此他有机会继续参与了其它电视剧的演出。

1967年8月，李小龙把自己创建的武术定名为“截拳道”（Jeet Kuen Do，简称：JKD）。 　　在他参演的一部电视剧里，李小龙大段介绍截拳道：“就是截击拳。你要攻击我就得接近我，接近我就给了我机会截击。在这种情况下，我就会用最长的武器踢你最近的目标，现在是，膝盖。截击拳比西洋拳更具杀伤力。……”

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李小龙创建截拳道，在当时的中国武术界是一件毁誉参半的事。一部分人认为李小龙另辟蹊径可喜可贺；另一部分人，尤其是咏春门派，认为身为咏春门人的李小龙是欺师灭祖。

事实证明李小龙的截拳道不仅具备理论底蕴，而且非常有实战价值。他在美国开设的截拳道班盛名远扬，授课一小时收费275美元，仍然门庭若市，在西雅图、奥克兰、洛杉矶等地连开了四间“振藩国术馆”。

1970年，李小龙回到香港。不算已往的几次短暂过境，此时李小龙已经阔别香港十二年。与他合作过的黄握中先生在回忆中说：“……当时我想到李小龙将来在香港的电影发展前途一定非常好，因此我第一个找他出了一本书，就叫《李小龙》，做了一本采访，再配上一些照片，印了五千本左右，一出来不到两天就全部卖光了，他的电影还没有出来，就已经非常轰动了，当时香港观众非常崇拜他，给他出书也为我赚了一笔小小的钱。李小龙刚刚回来的时候，非常热情也非常健谈，还很幽默，常常讲笑话，人很随和，所以我们跟他做采访的时候大约花了两三个小时，他也很耐心地接受我们的访问。……”

《唐山大兄》也颠覆了当时的香港电影市场，使尚处于起步阶段的嘉禾公司一举迈进了强劲竞争者的行列。邹文怀和李小龙对他们的初战告捷都很满意，继续合作下一部电影。李小龙十分尊重和信任邹文怀，许多事情上对邹文怀言听计从；邹文怀亦允许李小龙在电影制作方面参与更多意见，还下令增加了财政预算。

决心在香港大展宏图的李小龙将莲达和家人都迁来香港，定居在九龙塘的一座两层别墅。这座别墅拥有十一间房，还有日本式花园，在当时的香港是非常高级的住宅

《精武门》比《唐山大兄》更为进步的，不仅是制作技术和动作表达，也包括李小龙本人的演技。李小龙显然很希望让观众知道他是有演技的演员，在《精武门》中，不仅加多了许多情感戏，还借陈真乔装探秘之机，扮演了多个形象，例如举动迟缓的卖报老大爷和傻头傻脑的电话修理员。

李小龙的第三部功夫电影是《猛龙过江》。这时候的邹文怀对他已经是充分信任，加之他创作欲旺盛，于是把整部电影交给他一手×办。李小龙自组协和电影公司，自编、自导、自演，讲述一个来自香港乡下的功夫高手唐龙，远赴意大利帮助一家中餐馆女老板铲除当地恶霸的故事。李小龙带着剧组到意大利取景，最后决定在罗马开机，《猛龙过江》也由此成为香港电影史上第一部在欧洲取景的影片。

《猛龙过江》再度打破东南亚几乎所有的票房记录。公映时盛况空前，以至于出动警方控制人潮，有些剧院被迫暂停放映。该片亦获得第１１届台湾电影金马奖最佳剧情片奖，在男主角唐龙身上体现出来的朴实、真诚、慷慨侠义的传统道德和草根温情，打动了众多观众的心。

1972年，李小龙筹拍新片《无声笛》，得到美国20世纪福克斯公司投资。影片准备在印度地区开拍，李小龙带领剧组去尼泊尔等地花了几周时间取景，一直找不到合适的拍摄地点。但是当地华美壮观的寺庙给了李小龙新的灵感，决定开拍《死亡游戏》，将高层寺庙设计成庞大的武术中心，每一层都有高手把守，主角需要突破重重关口到达最高层夺取胜利。……这个创意后来被大量地应用于功夫影视、动漫和电子游戏中，打过街机的朋友们都应该很熟悉类似的情节吧。

令人扼腕叹息的是，这是一部未能完成的电影，没人知道李小龙心目中《死亡游戏》的本来面目到底是怎样。但是很显然，他在尝试一些与以往不同的表现方式，希望将自己的作品提升到又一个新的层次。除了大量的对战镜头外，他亦为《死亡游戏》准备了许多新造型，似乎有兴趣把中国传统武侠片中的名剑侠融入自己的作品之中

《死亡游戏》的准备过程中，美国华纳兄弟制片厂决定投资李小龙电影，与嘉禾公司合拍《龙争虎斗》。1973年2月，李小龙停下了《死亡游戏》的工作接拍《龙争虎斗》，不仅实现了当年愿望，成功打入好莱坞出演大片主角，更成为与华纳公司平起平坐的合伙人。影片在香港开拍，李小龙耗尽心血，与导演紧密合作，使所有动作场面精益求精，成为李小龙全盛时期的功夫片巅峰之作。

《龙争虎斗》中既有场面壮观的百人混战，又有李小龙以一敌众的实打实搏命镜头，其中一场地下室打斗中，他先后出神入化地使用了少林齐眉棍、菲律宾短棍、双截棍三种凌厉的棍法。这是李小龙影片中打斗场面最多，使用武器最出彩的一部，虽然一些中国观众认为该片在故事情节上有些土洋结合、不伦不类，但这并没有影响到票房成绩，尤其是在西方，至今票房累计早已数以亿计，成为李小龙电影中票房最高的一部。