用Solve试了一下，应该是不行

试一下NSolve

FindRoot也行

这个问题最好是在NDSolve里就用WhenEvent给解决掉：
{{xsol, ysol}, {zero}} =
Reap@NDSolveValue[{x'[t] == -y[t] - x[t]^2, y'[t] == 2 x[t] - y[t]^3, x[0] == y[0] == 1,
WhenEvent[x[t] == 0, Sow@t]}, {x, y}, {t, 20}]
Plot[xsol[t], {t, 0, 20}, Epilog -> {Red, PointSize@Large, Point[{#, 0} & /@ zero]}]
如果非要从插值函数开始解决，那么请试试神奇的RootSearch：
http://library.wolfram.com/infocenter/Demos/4482/
或者用MeshFunctions搭配Mesh找出粗略的零点位置（这部分在帮助文档里有例子这里不多说了）再搭配FindRoot精确求值。
顺便这个话题扩展出去其实是个大话题，不过我现在想去吃饭了所以就先到这儿。